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on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04
被引用回数：12 パーセンタイル：74.37(Nuclear Science & Technology)ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)
の析出物と評価された。
西 柊作*; 宮川 和也; 戸田 賀奈子*; 斉藤 拓巳*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、放射性核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変える。特に、表層環境のNOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のNOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のNOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。2021年春の年会では、NOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、NOMを含む堆積岩系の深部地下水に、ユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して、多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysisを用いて、結合反応に寄与するNOMの蛍光成分を特定し、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。本発表では、新たな試料を追加して、より網羅的な議論を行う。
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 青柳 登; Mei, H.; 斉藤 拓巳*; 舘 幸男
no journal, ,
The sorption behavior of trivalent lanthanides (Eu/Sm) onto illite in the presence of dissolved inorganic carbon (DIC) was investigated by batch sorption experiments. The results of the experiments were interpreted using a thermodynamic sorption model (TSM). The TSM predicted that Eu/Sm forms clay mineral-Eu/Sm-carbonate surface ternary complexes. Time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) measurements were performed to obtain information on the chemical forms of Eu sorbed on illite. Parallel factor (PARAFAC) analysis of the TRLFS data indicated the presence of multiple chemical species. The pH dependence of the relative intensity of the chemical species derived from PARAFAC analysis was consistent with that of the surface species predicted by the TSM. The dominant chemical species in the presence of DIC was inferred to be coordinating carbonate ions based on the fluorescence lifetime. These results confirm the existence of surface ternary complex and the validity of the TSM.
Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 田中 万也; 舘 幸男
no journal, ,
The sorption of U(VI) and trivalent lanthanides on illite at different pH and dissolved inorganic carbon (DIC) levels was investigated. The obvious inhibition effect of DIC on U(VI) and trivalent lanthanides sorption was revealed from the macroscopic batch experimental results. The formation of carbonate-containing sorption complexes was needed to be considered in the updated 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model to reproduce the experimental results. Based on the Parallel Factor Analysis analysis on the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy spectra, the formation of ternary carbonate-containing sorption complexes was successfully identified. Identification of the sorption species adds more credibility to the predictive sorption model, which provides more confidence in the safety assessment of deep geological disposal.
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也; 天野 由記; 別部 光里*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水として幌延深地層研究センター地下施設から得られた地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。その結果、起源の異なる4つの蛍光性DOMの存在が明らかになり、それぞれ海洋の腐植様物質、2種類の表層環境由来の腐植様物質、トリプトファンの蛍光特性を有するタンパク質に相当することが示唆された。また、海洋の腐植様物質に相当する成分は、特にEuとの反応性が低いことが明らかになった。
